乔锦丽教授研究团队在质子交换膜燃料电池领域取得最新研究成果

 近日，环境学院乔锦丽教授团队在质子交换膜燃料电池领域取得重要进展，相关成果以“锚定在氮掺杂介孔碳上的铂单原子和纳米颗粒协同催化剂用于质子交换膜燃料电池中的高性能氧还原”（Synergistic Pt Single-Atom and Pt Nanoparticle Catalysts Anchored on N-Doped Mesoporous Carbon Architecture Boosting High-Performance Oxygen Reduction in PEMFCs）为题发表在国际电化学领域著名期刊Appl. Catal. B: Environ. & Energy（影响因子21.1，https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.126408）上。研究采用锌辅助策略成功制备了一种铂（Pt）基的异质结构电催化剂，其中原子分散的铂单原子（PtSAs）和铂纳米颗粒（PtNPs）共存于氮掺杂（N掺杂）的介孔碳基质中。该双活性位点构型最大化了原子利用率，从而弥合了单原子催化剂与传统纳米颗粒基催化剂之间的性能差距。其混合架构表现出优异的氧还原反应（ORR）活性、长期耐久性和高选择性，性能指标远超商用Pt/C催化剂。

 质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因其高能量效率、快速启动和近零温室气体排放等特性，被广泛认为是下一代清洁能源技术，这些特性使其成为全球向可持续能源系统转型的关键。铂基纳米材料目前仍是质子交换膜燃料电池（PEMFC）中氧还原反应（ORR）的基准电催化剂。其中，商业Pt/C催化剂凭借其高催化活性和成熟的技术体系得到广泛应用。然而，如何同时实现高活性、高耐久性与高金属利用率，依然是该领域面临的关键挑战。

 本工作构建的异质结构电催化剂（PtSA-NP/MPC950），在酸性介质中表现出0.90 V vs. RHE的半波电位、1.26 A mgPt⁻¹的质量活性（是Pt/C的6.3倍），并在50,000次循环后耐久性提高42%。分级多孔碳载体提供了高效的物质传输，而铂单原子与纳米颗粒之间的协同相互作用优化了中间体结合—从而加速ORR动力学并抑制催化剂降解。互补的DFT计算进一步揭示，单原子与纳米颗粒的协同作用降低了决速步骤的能量势垒，并抑制了H₂O₂的形成，建立了直接的结构-性能关系。该工作为制备高负载、耐用且高效的电催化剂提供了一种可推广的设计范式，从而为推进下一代质子交换膜燃料电池（PEMFC）技术及其他电化学能量转换装置提供了宝贵的见解。

图1. Pt_SA-NP/MPC₉₅₀的合成与表征。(a) 合成过程的示意图；(b-d) 扫描电子显微镜图像；(e) 透射电子显微镜图像；(f) AC-HAADF-STEM图像；(g) HAADF-STEM-EDS元素 mapping 图像。

图2. 催化剂的结构表征。(a) Pt_SA-_NP/MPC950的高分辨率N 1s XPS谱；(b) Pt L₃边XANES光谱；(c) Pt箔、Pt_SA-NP/MPC₉₅₀、PtO和PtO₂在Pt L₃边的平均氧化态拟合曲线；(d) Pt_SA-NP MPC₉₅₀在R空间的傅里叶变换EXAFS光谱及其对应的拟合曲线；(e) R空间中L₃加权傅里叶变换EXAFS光谱。(f) 傅里叶变换EXAFS光谱及其对应的拟合曲线；(g) Pt箔PtO、Pt_SA-NP/MPC₉₅₀和PtO₂的WT-EXAFS图。

图3. MPC₉₅₀、Pt_SA-NP/MPC₉₅₀和商用Pt/C的电化学性能。(a) 基于Pt_SA-NP/MPC₉₅₀的阴极催化剂层质子交换膜燃料电池示意图；(b) 循环伏安曲线；(c) 线性扫描伏安曲线；(d) 0.9 V时的半波电位和质量活性；(e) 塔菲尔图；(f) 1.0 V（相对RHE）处的电容电流密度（1/2ΔJ）与扫描速率的关系；(g) Pt_SA-NP/MPC₉₅₀的H₂O₂产率和电子转移数；(h) H₂-空气燃料电池的极化曲线和功率密度曲线，以及(i) 高电流密度下Pt_SA-NP/MPC₉₅₀和Pt/C的EIS图。

图4. Pt_SA/MPC、Pt_NP/MPC和Pt_SA-NP/MPC模型的ORR的DFT计算。(a) Pt_SA-NP/MPC的ORR协同机制的示意图；(b) 在平衡电势(U = 0.7 V)下生成H₂O₂的ORR计算反应能变；(c) 在U = 0 V时ORR的吉布斯自由能图；(d) 三种模型中Pt的投影态密度和d带中心。

该工作得到国家重点研发计划政府间国际科技创新合作项目（2022YFE0138900）和国家自然科学基金（21972017）的支持。